Thèse de Jessy Elias

Soutenance de thèse  de Jessy Elias - laboratoire PC2A

Identification and characterization of the chemical species at the origin of the nucleation of soot particles in flames

Résumé :

La formation des particules de suie dans les processus de combustion est une problématique de recherche majeure du fait de l’impact négatif de ces composés sur notre santé et notre environnement. Le lien entre l’ingestion de ces particules et certaines pathologies touchant principalement les voies respiratoires est en effet bien établi et il est également avéré que ces particules ont un impact sur le changement climatique. C’est pourquoi leur taux d’émission au sortir de dispositifs mettant en jeu des processus de combustion (réacteurs d’avions, moteurs thermiques ou hybrides des véhicules terrestres ou maritimes, chaudières à bois…) est de plus en plus règlementé. Or, l’état de l’art concernant ces mécanismes chimiques fait apparaître de nombreuses carences notamment dans la nature des espèces chimiques impliqués et des voies réactionnels mises en jeu. Plus particulièrement, l’étape de nucléation, qui est l’étape cruciale de ces mécanismes puisqu’elle correspond à la transformation des précurseurs gazeux en particules de suie, soulèvent de nombreuses questions et interrogations. Actuellement, plusieurs hypothèses sont envisagées dans la littérature mettant notamment en jeu la formation d’hydrocarbures aromatiques polycycliques (HAPs) et potentiellement celle d’espèces intermédiaires (dimères de HAPs, HAPs radicalaires stabilisés par résonance) entre les HAPs et les particules. Cependant, il n’existe que très peu de mesures directes ou de preuves expérimentales de la formation de ces composés dans les flammes.
Le travail de cette thèse a porté sur la mise en évidence et la caractérisation des espèces clefs impliquées dans le processus de nucléation des particules de suie dans une flamme de diffusion de méthane. Dans le cadre cette étude, nous avons mis en œuvre un ensemble de dispositifs expérimentaux in situ et ex situ (ToF-SIMS, Raman, LII, LIF et RPE) qui ont permis l’obtention d’un large panel de données expérimentales à même d’apporter des informations pertinentes et novatrices sur les principales espèces moléculaires et voies réactionnelles impliquées dans le processus de nucléation. Le couplage de ces différentes méthodes et l’analyse des données obtenues, notamment au moyen de la méthode PCA, fait apparaître un séquençage du processus de nucléation corrélé à la formation successive de différentes espèces (HAPs, HAPs radicalaires stabilisés par résonance, particules de suie naissantes, particules matures). Ce travail apporte des informations cruciales sur la taille, la masse, la structure et la nature des espèces impliquées et leur évolution dans le processus dans le processus de nucléation, de nature à permettre le développement de modèles cinétiques et améliorer sensiblement nos connaissances de ce processus physicochimique complexe.

Mots clés :  Suies,HAPs,Nucléation,Combustion,Caractérisation physico-chimique