Thèse de Prakash Gyawali

Soutenance de thèse de Prakash Gyawali - laboratoire PhLAM

Terahertz spectroscopy of molecules and molecular complexes of atmospheric interest exhibiting large amplitude motions

Résumé :

L'atmosphère est composée d'un large éventail de molécules et d'espèces. Parmi celles-ci, la vapeur d'eau et ses complexes jouent un rôle important dans le phénomène du réchauffement de la planète et du changement climatique. L'analyse spectroscopique de ces complexes est essentielle pour comprendre divers processus atmosphériques. Cependant, les connaissances sur les complexes d'eau à faible liaison dans le domaine des ondes térahertz sont encore limitées en raison de leurs caractéristiques spectrales complexes et des défis expérimentaux. La complexité spectrale résulte souvent des mouvements de grande amplitude limités par de faibles barrières de potentiel.
Nous présentons le développement d'un spectromètre d'émission à jet pulsé destiné à l'étude des complexes moléculaires dans la gamme des térahertz. Les développements expérimentaux ont été accompagnés d'une analyse comparative des modèles de mouvements de grande amplitude sur les molécules d'intérêt atmosphérique. Nous avons commencé avec des halogénures d'acétyle présentant un mouvement de torsion périodique du groupe méthyle. Nous avons obtenu des modèles précis des spectres de rotation du chlorure d'acétyle et du bromure d'acétyle avec une précision expérimentale. Nous avons ensuite étudié les spectres de rotation de la méthylamine dans son premier état excité de torsion. La méthylamine est caractérisée par deux mouvements de grande amplitude : la torsion et l'inversion. Le spectre rotationnel de la méthylamine a été analysé à l'aide du modèle dit "hybride" qui, pour la première fois, a permis d'attribuer et de modéliser avec précision les états de torsion excités les plus bas. Enfin, les spectres rotationnels à haute résolution du complexe à faible liaison ammoniac-eau ont été mesurés à l'aide du nouveau spectromètre. Pour l'analyse du complexe l'ammoniac-eau qui présente deux mouvements de grande amplitude similaires à ceux de la méthylamine, nous avons également appliqué l'approche "hybride" démontrant ainsi son avantage dans l'application aux états excités et aux cas à faible barrière.

Mots clés : Terahertz,Mouvements de grande amplitude,Complexes bi-moleculaires,Spectroscopie à haute résolution