Thèse de Quan Do

Amphithéâtre Pierre Glorieux - CERLA SOUTENANCE DE THÈSE de Quan Do - laboratoire PC2A Impact de l’hydrogène sur la formation des particules de suies et leurs précurseurs gazeux dans les flammes Résumé : Nos besoins énergétiques, qui augmentent de plus de 2 % chaque année à l’échelle mondiale, sont pourvus à près de 80 % par la combustion des combustibles fossiles, potentiellement générateurs de polluants nocifs pour notre santé et notre environnement, comme les particules de suie, et de composés gazeux participant au réchauffement climatique tel que le dioxyde de carbone (CO₂). Aussi, afin de répondre à cette demande énergétique croissante tout en essayant d’en limiter les effets négatifs, différentes sources d’énergie alternatives sont aujourd’hui à l’étude. Parmi, ces nouvelles énergies envisagées, l’association du dihydrogène (H₂) et du gaz naturel (gaz naturel enrichi par H₂-GNEH) apparaît comme une solution alternative crédible tant en terme d’efficacité énergétique que sur le plan environnemental. Le travail qui a été réalisé durant cette thèse s’inscrit dans le cadre spécifique des études visant à caractériser ce type de combustible, c’est-à-dire son efficacité de combustion mais aussi, et plus particulièrement ici, l’impact de H₂ en tant qu’additif, sur le processus de combustion du méthane et la formation des émissions polluantes associées. Au cours de ce travail, nous avons ainsi caractérisé l’influence de H₂ à la fois sur la formation des espèces gazeuses (aliphatiques et aromatiques) dont certaines potentiellement polluantes et, la formation des espèces particulaires (suies) dans des flammes de prémélange stabilisées à pression atmosphérique pour différentes conditions de richesses. Pour ce faire, un arsenal conséquent de techniques expérimentales a été mis en œuvre afin de permettre notamment la mesure des profils de fractions molaires des espèces gazeuses (C1-C16) et celles des profils de fractions volumiques des particules de suies, ainsi que les distributions en taille des particules formées. Ces mesures ont été réalisées dans des conditions de flammes judicieusement choisies (flammes de nucléation notamment) de manière à mettre à jour des informations pertinentes et novatrices sur le rôle de H₂ dans les processus de formation des suies, plus particulièrement sur le processus de nucléation caractérisant la transformation des espèces précurseuses gazeuses, potentiellement des hydrocarbures aromatiques polycycliques (HAPs), en particules de suies solides. Sur la base du large panel de données expérimentales mesurées, nous proposons ainsi une discussion relative à l’impact de la richesse sur la formation des particules de suies dans les flammes de méthane et plus spécifiquement sur le processus de nucléation des particules de suie. Ce travail apparaît d’autant plus crucial que les mécanismes liés au processus de nucléation dans les flammes restent à ce jour toujours très mal connus. Par ailleurs, une partie importante de ce mémoire est consacré à l’analyse de l’impact de l’ajout de H₂ sur le processus de formation des suies dans des flammes de méthane. Le travail réalisé dans cette thèse démontre de manière très claire l’influence déterminante de H₂ sur la formation des HAPs et des particules de suies, influence qui se révèle intimement dépendant du processus d’ajout de l’hydrogène (addition ou substitution) au mélange des réactifs initiaux CH₄/O₂/N₂. Mots clés : Hydrogène, Méthane, Flammes de prémélange, HAPs, Nucléation des suies, Suies.